Dans l’état actuel de la collection, les lettres d’artistes français des XVIIIe et XIXe siècles prédominent par leur nombre. Les grands artistes de cette période – David, Ingres, Delacroix, Courbet, Degas, Monet… – sont chacun représentés par de multiples spécimens de leurs épîtres, parfois même – comme c’est par exemple le cas pour Ingres – par des dossiers volumineux. Mais on y trouve également quantité de pièces d’artistes moins illustres voire inconnus, qui constituent une mine d’informations qui attendent les chercheurs. Parmi les ensembles les plus volumineux, on peut citer ceux de (ou concernant) Jean-Pierre Hoüel, Aignan-Thomas Desfriches, Antoine Étex, Théophile Thoré-Bürger, Victor Geoffroy-Dechaume, Henri Fantin-Latour, Léon Lhermitte, Émile Bernard et les frères Goncourt. La collection abrite une grande partie des archives de Paul Baudry et d’Alfred Philippe Roll.